大气汞作为备受关注的全球性污染物，阐明其来源与转化机制对于评估全球汞循环及《水俣公约》的履约成效至关重要。现有研究多聚焦于城市、温带森林和部分背景地区，但占全球陆地面积约20%的稀树草原生态系统，其大气汞来源、输送及转化机制仍缺乏系统认识。特别是在高温、强辐射、干湿季分明的热带稀树草原环境中，大气汞是否会表现出不同于其他生态系统的来源与转化特征，仍是当前全球汞循环研究中的重要空白。

针对这一科学空白，中国科学院地球化学研究所环境地球化学国家重点实验室王训研究员团队联合中国科学院西双版纳热带植物园等单位，以中国西南典型热带稀树草原——元江干热河谷生态站为研究平台，基于长期连续观测与汞稳定同位素示踪技术，系统解析了大气气态总汞（TGM）及颗粒态汞（TSP、PM2.5）的季节变化、来源贡献及颗粒物表面的氧化还原过程。首次在中国西南典型热带稀树草原生态系统中系统阐明了大气汞来源及其颗粒相转化机制，为完善稀树草原生态系统乃至全球汞同位素模型提供了关键观测约束。主要研究结果如下：

（1）人为源排放是区域大气汞变化的主导因素：元江站TGM年均浓度为2.39 ± 0.88 ng/m³，显著高于北半球全球背景值，其中旱季浓度为2.83 ± 0.54 ng/m³，明显高于雨季的1.98 ± 0.36 ng/m³。后向轨迹和同位素结果表明，来自中国西南工业化地区以及南亚、东南亚方向的气团输入显著抬升了区域TGM水平；同位素混合模型进一步显示，旱季TGM中人为排放贡献达到56.8 ± 11.5%，而雨季降至43.8 ± 7.5%，说明旱季人为源输入对热带稀树草原TGM变化具有主导作用。

（2）细颗粒物是大气汞转化的重要载体：研究发现，PM2.5的汞同位素组成呈现显著偏正的非质量分馏特征，尤其具有更高的Δ199Hg信号，表明细颗粒物更强烈地记录了大气汞的二次氧化还原过程。基于Δ200Hg的混合模型结果显示，雨季PM2.5中汞主要来自大气二次反应，其贡献高达72.4 ± 19.7%；而从雨季到旱季，直接人为排放对颗粒态汞的贡献由27.6 ± 19.7%上升至40.7 ± 24.2%。这一结果表明，在热带稀树草原大气环境中，细颗粒物不仅是汞的承载体，更是汞发生再分配与化学转化的重要反应界面。

（3）旱季复杂非均相过程重塑汞同位素信号：与粗颗粒相比，PM2.5具有更大的比表面积和更高的化学活性，其汞同位素组成更明显受到二次光化学反应和颗粒表面非均相反应影响。研究发现，PM2.5中Δ199Hg/Δ201Hg斜率在雨季和旱季分别为1.08和1.28，其中旱季显著偏高，指示降水稀少、颗粒物驻留时间延长及强太阳辐射背景下，颗粒物表面可能发生了更复杂的氧化-还原与吸附/交换过程。这一结果表明，热带稀树草原并非仅是大气汞的被动接收区，其颗粒相环境本身也是驱动汞同位素分馏和形态转化的重要场所。

此外，研究还发现，元江站PM2.5中Δ199Hg年均值达到+1.08‰，明显高于当前GEOS-Chem-Hg同位素模型对该区域的模拟值（约+0.57‰），说明现有模型尚难以准确刻画稀树草原环境下颗粒态汞的转化特征。基于观测数据，研究团队进一步提出了更适用于稀树草原区域的气-粒分配的参数约束，为提升全球大气汞同位素模型的区域适用性和预测精度提供了重要依据。

相关研究成果以“Mercury Isotopes Reveal Atmospheric Sources and Particle-Mediated Redox Shifts in a Tropical Savanna”为题发表于环境科学领域权威期刊Environmental Science & Technology。中国科学院地球化学研究所王训研究员为论文通讯作者，袁巍研究员为论文第一作者。该研究得到了元江干热河谷生态站大力支持，同时得到了国家自然科学基金等项目的资助，在此表示衷心感谢！